重点实验室在多孔材料研究方面取得重大进展

广东省重点实验室在有机小分子调节合成多孔材料方面取得重大进展

纳米多孔材料是一类重要的功能材料，在吸附、催化、药物载体、光电催化和能源环境等领域具有广泛的应用。其中，沸石分子筛由于具有均一的微孔结构、内在可调的酸性、良好的水热稳定性以及择形选择性，是催化、吸附、离子交换和石油化工等领域中一类非常重要的固体材料。在沸石合成过程中，有机小分子对沸石的结构和性能有着深远的影响，厘清有机小分子在沸石结晶过程中的作用将会对沸石的精准调控提供重要的参考价值。近期，广东省纳米微米材料研究重点实验室在调控在沸石合成过程发现了小分子除了已知的结构导向作用和晶体调节作用之外的第三种作用机制：致介孔作用。关于小分子致介孔剂的系列相关研究总结发表题为“Organic Mesopore Generating Agents (OMeGAs) for Hierarchical Zeolites: Cross Functions on Multiple Scales”的综述文章（论文链接 https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/cnma.201900186）

通过沸石结晶调控来得到理想的拓扑结构、化学组成、晶体尺寸和多级孔道结构是一个复杂的过程，这其中各种因素相互影响，共同决定沸石的结晶过程，有机小分子致介孔剂对沸石合成的作用机制仍需要进一步厘清，功能的合理设计极具挑战性。例如在LTA沸石的结晶过程中，具有相似结构的两性离子左旋肉碱和乙酰基左旋肉碱起到了完全不同的作用。左旋肉碱不改变沸石生长动力学，但充当了致介孔剂，而乙酰基左旋肉碱则极大地阻碍结晶并改变了晶体的各向异性。我们通过综合性的原位表征技术和密度泛函理论计算相结合，揭示了有机小分子作用于沸石结晶的机制，厘清了有机分子构象对无机结晶的显著影响。具有扩展构象的左旋肉碱通过羧基阴离子与沸石骨架铝螯合，从而原位脱金属产生介孔。具有折叠构象的乙酰基左旋肉碱趋于经由乙酰基吸附在LTA晶体{110}晶面上，从而使晶体形态从立方变为十二面体。这项研究为使用结构设计有机分子定制沸石结晶开辟了前景。

该研究成果发表在《化学通讯》期刊上(Chem. Commun., 2020, 56, 14693-14696, DOI：10.1039/D0CC04965D)，该工作由杨世和教授和洪梅副教授指导，董磊和与山东大学翟冬博士为论文共同第一作者，该工作得到了国家自然科学基金，广东省自然科学基金，深圳市科技创新委员会等的基金支持。

Lei Dong^#, Dong Zhai^#, Zhuwen Chen, Guangchao Zheng, Yanding Wang, Mei Hong*, Shihe Yang*, A Dramatic Conformational Effect of Multifunctional Zwitterions on Zeolite Crystallization, Chem. Commun., 2020, 56, 14693-14696

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/cc/d0cc04965d#!divAbstract