一． 研究型中子源简介
1. 前言
中子散射是研究物质微观结构和动力学特性的重要方法之一，该方法在凝聚态物理和材料科学研究领域能够发挥巨大的作用。由于中子本身具有电中性、磁性和低动能等特点，因此它在与物质发生相互作用的时候能够表现出与X射线、电子或者离子等其它微探针不同的行为。中子的这些特有內禀性质也使中子散射成为研究无机物和生物体等凝聚态物质的晶体结构、动力学特性和磁性的不可替代的方法。
中子散射方法的应用主要依托各类中子散射谱仪(如图1所示)实现，而中子散射束流强度是评判一台中子散射谱仪整体表现的重要因素之一。中子散射强度正比于样品的散射能力（即散射截面）、样品体积以及入射中子束流强度。随着物质科学研究的不断深入和发展，研究纳米材料和生物材料等微量样品以及其中的弱效应成为新的发展趋势，而这些试样往往具有较小的体积和较弱的散射能力，因此这就对中子束流强度提出了更高的要求，只有通过提高中子散射谱仪的束流强度才能获取更高质量的中子散射实验数据从而保证信息提取的精确性。
图1 中子弹性和非弹性三轴谱仪（D1B&IN8@ILL）布局图
中子源可以分为放射性中子源，加速器中子源和反应堆中子源几种。其中放射性中子源由于束流强度相对较低所以尚无法满足中子散射研究的需要，这里暂不做讨论。小型加速器中子源在中子散射研究方面的应用也还正处于发展阶段，所以下面主要讨论的是可以产生高通量中子的大型核设施包括反应堆中子源和散裂中子源。然而对于中子散射方法和应用来说中子源的概念往往涵盖更广泛的内容，不但包括中子的产生，而且还包括对中子的慢化处理以及根据中子谱仪的需求对中子束流波长的选择和飞行路径的控制。下面我们就从这几个方面做简单的介绍。
图2 德国迈尔-莱布尼兹中心的FRMII反应堆中子散射谱仪的布局和导管大厅实景图
2. 核反应
在自然条件下中子被牢牢地束缚在原子核中，原子核中大约一半的组分为中子，也就是说组成自然界物质的一半组分是中子。尽管中子数量巨大，我们却很难将其从原子核中提取出来。使中子脱离核约束的唯一方法是通过核反应使原子核分裂，这样的核反应通常分为裂变核反应和散裂核反应两种类型，分别被用来获得连续中子束和脉冲中子束。
2.1 裂变核反应
1932年，英国物理学家查德威克首次通过元素自然衰变产生的α粒子来轰击Be原子核并成功获得了自由中子：
然而通过这种方法获得的中子束流通量远远达不到进行物质科学研究所需的通量要求。上世纪40年代，为了推动核武器工业美国率先建造了利用核裂变反应的核反应堆。中子作为反应堆运行的副产品推动高通量中子技术的应用并取得了突破性的进展，研究人员依托反应堆完成了历史上首次中子散射实验。当时建造的核反应堆的中子通量已经相当高，例如由著名物理学家费米领导建设的人类第一台可控核反应堆芝加哥一号堆CP-1能够获得约107个中子每平方厘米每秒 (n/cm2s) 的高中子通量。在接下来的几十年间，裂变反应堆技术的不断发展使得核研究反应堆的中子通量大幅度提高了8个数量级，1972年位于法国Grenoble的劳厄-郎之万研究所（ILL）的高通量反应堆已经能够得到1015 n/cm2 s 的中子通量。
这些反应堆使用的都是铀同位素235U的核裂变，235U原子核在捕获慢速中子后会分裂为两个新的原子核，同时释放出2或3个（平均2.5个）能量为ET ≈ 1.29 MeV的“瞬发”中子，反应过程如下式所示：
这些发射出的瞬发中子几乎在瞬间（10 ns内）就会引起另外2-3个核裂变，而这些新的裂变又能产生新的瞬发中子，引起源源不断的连锁反应（见图3）。该过程就是链式反应，而维持链式反应所需的易裂变材料的最小质量称为临界质量Mc。如果裂变材料的质量M大于临界值（M > Mc），则中子的数量将急速增加，链式反应将很快变得不可控，并导致巨大的能量释放。反之，如果裂变材料的质量小于临界值即M < Mc，则无法维持链式反应的进行，中子的数量将会随着时间的流逝而减少。由此可以看出核裂变反应本身是不稳定的，无法为人们提供稳定的中子通量。
图3 235U的核裂变反应示意图
那么我们该如何获得稳定的中子束流呢？幸运的是核裂变反应中还存在着另一种可以改变反应进程的机制：裂变产生的碎片中也富含中子，并会在之后的放射性衰变过程中发射中子，这些中子与235U原子核碰撞后同样会引起裂变。这些在衰变过程中“延迟”释放出的中子被称为缓发中子，虽然它们仅占总量的0.64％，但能够起到非常重要的作用。因为这些缓发中子发射的平均延迟时间为几秒钟，这让我们有机会实现对链式反应的控制。如果在亚临界状态启动反应堆，瞬发中子的倍增效果就会被抑制，这样连锁反应也将无法持续进行，但是缓发中子会在最初的核裂变反应发生片刻之后出现，正好能够在裂变将要停止时及时维持链式反应，从而使反应堆保持在一个较为稳定的临界状态（见图4）。
图4 控制核反应堆中的链式反应。控制棒减少慢中子数量使其达到刚刚维持链式反应所需要的数量。通过适当调整控制棒，使得仅包含缓发中子时也能进行临界状态下的链式反应。
通过一个由中子吸收材料制成的控制棒可以慢化反应堆中的中子并降低它们的能量。当这种可调控的控制棒插入反应堆堆芯时，慢中子的数量会减少到与能够维持链反应所必需的临界数量，从而将核反应保持在一个临界态。此外，利用核反应堆反应性与温度之间的关系也可以控制核反应堆中的链式反应。反应堆功率的改变能够引起核燃料温度的变化，当功率上升时，铀燃料的温度也会上升，235U吸收中子的能力也随之增强。也就是说，在室温下裂变物质如果正好是处在临界质量状态，一旦被加热它就会进入亚临界态，这样在没有外界作用的条件下链式反应就会停止。这种反应性与温度负相关的关系也是保证反应堆能够安全运行的要素之一。
2.2 散裂核反应
核裂变并不是获得自由中子的唯一核反应途径，另外一种能够产生大量中子的核反应是散裂核反应，通常指利用高能重粒子（如质子）轰击丰中子靶材料，使重原子核分裂成为高激发态的粒子的过程（如图5所示）。
图5 散裂核反应过程示意图
在散裂反应过程中，能量为E的轰击粒子的德布罗意波长为：
这个特征长度小于原子核的尺寸，因此碰撞的目标局限为核内单个粒子而不是整个原子核。碰撞过程中大部分的能量会从轰击粒子转移到某个核内粒子上，进而继续轰击其它核内粒子，即所谓的核内级联。增加的能量在原子核内累积会使原子核处于高度激发态，进而释放中子和少量的质子。一部分高能粒子还会从原子核内逸出，与其它原子核发生碰撞引发核间级联。这些逸出中子具有不同的能量有些甚至能够达到入射轰击粒子的能量量级。核散裂反应发生的过程很短，在原子核被轰击后的10-15秒内就能够完成，因此散裂中子的时间分布完全由直线加速器提供的脉冲轰击粒子的时间分布决定。通过压缩位于压缩环中的带电粒子，可以得到长脉冲的中子束（5 ms），即长脉冲散裂源(LPSS)，也可以得到短脉冲的中子束（10 µs），即短脉冲散裂源(SPSS)。
位于英国牛津郡的英国散裂中子源ISIS是强度最高的散裂中子源之一，能提供超过1016 n/cm2s的瞬时热中子通量，其脉冲长度约为50µs。美国散裂中子源SNS和日本质子加速器研究设施散裂中子源J-PARC的中子束流通量能够超过1017 n/cm2s。我国第一台脉冲型散裂中子源CSNS也已于2018年3月建成并投入使用，和美国、日本和英国的三个散裂中子源一起构成世界四大脉冲式散裂中子源。中国散裂中子源位于广东省东莞市，能够为我国在物理学、化学、生命科学、材料科学、纳米科学、国防科研和新型核能开发等学科前沿领域的研究提供一个先进、功能强大的科研平台。此外，位于瑞典的欧洲5MW散裂中子源项目也已经启动，它的设计中子通量将超过1017 n/cm2s。
在对比各种产生中子的核反应过程时，我们不仅仅要考虑中子的产出效率，而且还要考虑不同核反应过程中由于产生沉积热而带来的冷却问题（表1）。沉积热是限制各种中子源功率提升的核心问题之一。从表1可以看出，核聚变技术尽管技术上还不够成熟但它是最有吸引力和前景的中子源技术，而相比核裂变来说核散裂的方法在产生中子方面具有更大的优势。
表1 各种中子产生反应过程中的中子产率及相应的沉积热。
3. 中子谱和中子慢化
为了使中子能在物质科学的研究中真正发挥作用，其波长λ应在几个Å（即10-10m）左右，对应的中子能量在meV级别。然而，通过核裂变或核散裂过程产生的中子，其能量范围却是在1MeV左右，因此还不能够直接用于探测物质的结构和性质。对于这些快中子，需要通过中子慢化技术来使其能量下降若干个数量级。下面我们来讨论一种能够降低中子能量的可行方案。中子的总能量E可以写成：
其中T是中子整体的平均温度，转换系数kB即为玻尔兹曼常数。由此式可知，如果将中子冷却到很低的温度那么就可以达到降低中子能量的目的。因此需要配合使用一个低温设备即慢化器，以达到热平衡从而实现对中子的降温。在慢化器内，中子就像台球一样和质量为A的轻原子发生多次非弹性碰撞。每经过一次碰撞，中子的能量就损失：
随碰撞次数的增加，中子的速度不断降低，直至其能量E降低至热平衡点为止。这时，中子的能量为：
中子在经过10-6s后即能够和慢化器达到热平衡状态（T≈TM）。为了保证这一过程的稳定高效，要求原子质量A应尽可能的小。使用水（A=1）或者重水（A=2）作为慢化器效果较为理想。慢化后的中子能谱呈现麦克斯韦分布：
在实际应用的中子源构造中，人们采用大量的水或重水包围着反应堆堆芯或散裂源靶站，并且将温度保持在室温（TM≈300K）。这些液体不但可以作为慢化器，同时还可起到生物屏蔽的作用。相应得到的中子的最大峰值通量在波长接近1 Å的位置，分布规律如图6所示。表2和表3列出了一些中子的物理特性和波长、能量和速度参数之间的换算关系。
图6 中子源产生中子经过300K慢化器后的能量分布
表2 中子的基本物理特性 
表3 常用的中子波长、能量和速度的换算关系
4. 反应堆中子源和散裂中子源
中子源的核心是核裂变反应发生的中心。在核反应堆中，浓缩铀燃料内含有同位素238U和235U，高浓铀(235U占比约95%)和低浓铀(235U占比约20%)驱动的中子源会存在一些差别，这主要因为支持链式反应所需的裂变物质的数量，即临界质量有所不同，因此铀燃料的浓缩程度实际上决定了堆芯的体积和中子束流通量。法国劳厄-郎之万研究所的ILL反应堆和德国迈尔-莱布尼兹中心的FRMII反应堆中由高浓缩铀制成的致密堆芯能够产生非常高通量的中子束流。
图7 德国加兴FRM-2反应堆池的水平截面图，反应器槽内径约为5m，内部充满轻水(1)，堆芯位于装置的中心。在燃料棒(6)周围的重水箱(5)中放置有水平中子导管(2)、冷源(3)、热源(4)等实验装置。
如图7所示，反应堆堆芯周围被水(T=300 K)包围，水充当了高能裂变中子的慢化剂。高能中子在脱出之后需要经过一小段时间才能够和几个氢或氘原子发生碰撞达到慢化的效果，因此从反应中心到半径r0的范围内热中子的密度会存在一个梯度递增的趋势。同时由于中子被吸收的速率与中子的速度成反比，已经慢化的中子通量会随r0的增大而减小。这两个机制竞争的结果就是使热中子通量密度达到最大值的位置出现在距离堆芯10至15cm的地方 (如图8所示)。因此,如果我们想要从反应堆中提取热中子,中子束的入口管应放置在这个最佳位置范围处。同时为了降低来自反应堆芯处尚未慢化的超快中子以及γ射线带来的背景,应该避免将中子导管直接对准堆芯。这也就是在反应堆中要把中子插入体放置在与堆芯相切位置的原因(见图7)。
图8 热中子的通量与距离堆芯的距离r0之间的关系以及堆芯中中子插入体的切向排列方式示意图
对于散裂中子源来说，放置在反应器堆芯位置的是金属靶材，它由铅和钽等重金属制成。首先通过强离子源产生的负氢离子获得质子束，这些离子在直线加速器（Linac）中经由一系列具有强电磁场的射频腔加速（图9），从而达到具有GeV量级的动能（速度约为光速的90%）。当这些氢离子从直线加速器中离开并通过一层薄碳筛后，所有的电子都会被剥离掉，这样负氢离子就变成了质子。在长脉冲散裂中子源中，质子被直接打到靶材上。而在短脉冲散裂中子源中，质子还需通过一个同步压缩环，把直线加速器内大量连续的质子束变成高强度的质子脉冲，再来轰击靶材。先将一束加速质子送入直径约50-100 m的同步压缩环的圆形轨道中，使其飞行时间与质子束间的间隔时间相等。这样一来，下一束质子束正好在前一束质子转完一圈后到达，之后它们又一起被发射出去，当用这种方法积累约1000束质子时，就产生了足够的强度，再将脉冲长度约为1 µs的完整质子脉冲打到靶材上。质子脉冲轰击靶材的频率一般在10-100 Hz左右，用于满足飞行时间中子散射实验的需求。
图9 英国散裂中子源布局图
目前存在的这两类研究型中子源中哪一种更符合未来发展的趋势和要求呢？正如前面所提到的，中子源的发展趋势要求提高中子源的亮度，进而增加中子散射实验的散射强度计数。几十年前核反应堆中子源的发展十分迅速，但是自1972年法国劳厄-郎之万研究所的高通量反应堆开始运行以来，鲜有新的突破和进展，这是由于反应堆堆芯冷却技术难度高所造成的。我们可以做一个简单的估计，如表1所示，沉积热为每次裂变200MeV。由公式1eV= 1.6·10-19J我们可以得到反应堆每MW的功率产生的中子强度（即每秒产生的中子数）为Q = 3·1016n/s。产生的中子之后会在慢化器中减速成为热中子。假设中子源产生的所有中子散布在慢化器中约2000cm2的球面上（半径=10-15 cm），热中子通量最后会只剩0.0005Q，即约1.5·1013n/s·cm2每兆瓦反应堆功率。
如果想进一步增加核反应堆热中子通量就需要进一步增加其功率，但是这样就需要配套非常复杂的反应堆冷却系统。另外增加功率也会使反应堆内部各组件（插入体接头，冷源等）遭受更大剂量的辐射，导致这些部件的实际应用寿命减少，在安全性方面造成潜在的危险。而脉冲中子源本身是十分安全的，脉冲中子源的沉积热也比反应堆减少了10倍，同时中子产率也显著增加（参考表1），其峰值通量比反应堆的峰值通量高几十倍。依托脉冲中子源建设的谱仪可以通过采用飞行时间法补偿平均热中子通量方面的损失。目前世界上几乎所有新建的中子源，包括美国的SNS、日本的J-PARC、中国的CSNS以及在建的欧洲中子源ESS都是散裂中子源。其中SNS和J-PARC和CSNS都是产生短中子脉冲，而ESS设计目标是能够产生持续时间为几毫秒的长中子脉冲。
5. 冷中子、热中子和超热中子
中子源产生的中子的能量分布很广，可以跨越几个能量量级。根据中子能量（E）范围可以进一步对其进行分类。能量（E）小于1 keV的中子被称为慢中子。根据能量（E）高低可以将其细化为5类，它们的能量（E）和波长（λ）范围如表4所示。其中，与中子散射最为相关的是超热中子（hot neutron）、热中子（thermal neutron）和冷中子（cold neutron）。热中子主要是在室温下经水慢化得到的，最强束流对应的波长约为 λ ≈ 1 Å。如图10所示，大部分中子的波长范围分布在(0.8-2) Å。这一波长范围恰好与凝聚态物质中原子间距长度相匹配，因此该类中子很适合被用来研究物质结构及动力学。
表4 中子的分类
然而在室温下通过水慢化得到的超热中子或冷中子的数量非常少，基于超热中子或冷中子开展的散射实验面临束流通量低的问题。这种通量低的问题一般可以通过中子能谱转换即提升或降低慢化温度来进行调节。为了有效提升超热中子或冷中子的通量，慢化温度需要提升到2000 K或降低至20 K。把反应堆容器中数十立方米的水(慢化剂)加热或冷却到这样的温度是不现实的，因此在现场解决这一问题的方法是通过向水中插入一些局部慢化器，并对它们的温度加以控制，这些能够实现局部温度控制的慢化器被称为冷热源。一般将加热到2400 K的石墨可以用作热源，冷却至20 K的装有液H2、D2或其混合物的容器可以用作冷源。图10展示了热中子和冷中子的能谱分布情况。可以看到，经冷热源调节后，中子的波长发生变化，甚至通量都有所提升。通过对冷热源的合理调控，可以满足不同实验对于不同波段中子能谱的要求。
图10 由冷慢化剂（点-线，T = 50 K）、热慢化剂（实线，T = 300 K）超热烫慢化剂（虚线，T = 1000 K）得到的中子的波长分布。
参考文献:
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